清華新聞網11月5日電 近日，清華大學物理系于浦課題組與合作者在關聯物理研究領域取得重要進展。研究團隊在國際上首次成功制備出高質量雙層鈣鈦礦結構Sr3Co2O7單晶薄膜，在該材料中實現了反鐵磁性、結構極性與金屬性三種傳統上不相容物性的協同共存并揭示了其關聯物性。
在凝聚態物理研究中，將多種相互競爭的序參量集成于單一材料體系是發現新關聯物態的有效途徑。正如兼具磁性與鐵電性的多鐵性材料展現出豐富的物理內涵，將結構極化與金屬性相統一而產生的極化金屬也成為了凝聚態領域的新興研究方向。受此啟發，將磁性引入到極化金屬體系則能誘導出磁性極化金屬這一類新奇物相，對探索關聯物性具有重要科學價值。然而，在單一材料中實現這些特性的內稟耦合面臨著材料設計與物性調控的雙重挑戰。前期工作中，于浦課題組與合作者通過精準的氧多面體操控，設計并生長出新材料Ca3Co3O8，成功實現了鐵磁極化金屬態及觀測到由鐵磁性與結構極化耦合導致的零磁場本征非互易電阻及強魯棒性拓撲霍爾效應。這一突破引出了一個有趣的問題：能否在更具挑戰性的反鐵磁體系中實現類似的結構極性和金屬性等多元特性共存？
反鐵磁材料具有超快動力學響應和抗干擾性強等獨特優勢，被認為是實現下一代自旋電子器件的理想載體。然而，其內在反鐵磁序難以直接探測和讀取，這一關鍵問題嚴重制約了應用發展。交變磁體作為一類重要的反鐵磁材料，能通過特殊的晶體對稱性與反鐵磁序相結合，產生動量依賴的自旋劈裂能帶結構。但要實現反鐵磁序直接讀取，通常還需通過精確調控奈爾矢量，從而誘導出可觀測的反?；魻栃?。而將結構極性引入反鐵磁金屬中，則有望為調控反鐵磁奈爾矢量提供新的自由度。遺憾的是，自然界中兼具反鐵磁性、結構極性與金屬性的材料極為稀缺，這不僅對材料設計與電磁序關聯構筑提出了極高要求，也使得探索這些序參量間的微觀耦合機制及衍生現象成為一個兼具吸引力和挑戰性的科學問題。
基于對關聯氧化物材料的深入理解，于浦課題組提出在Ruddlesden-Popper（RP）結構Sr3Co2O7中可能存在一種全新的對稱性破缺機制：不同亞層鈷離子間的耦合作用可能誘發不對稱位移，從而從幾何上打破空間反演對稱性，并引入結構極性。憑借在離子調控領域的長期積累，課題組成功解決了該材料高質量制備過程中的氧空位難題，首次實現了Sr3Co2O7單晶薄膜的可控制備。高分辨掃描透射電子顯微鏡（圖a）進一步直接觀測到亞層間鈷離子的位移及結構極性的形成，該發現也得到了第一性原理計算的確認。研究進一步揭示，相鄰亞層間鈷離子d軌道形成的層間分子軌道在該機制中起到關鍵作用，并直接影響了材料的電磁特性。電學與磁學測量表明，Sr3Co2O7在全溫區保持著良好的金屬導電性（圖b），同時具備A型反鐵磁結構，即層內鈷磁矩呈平行排列，而層間呈反平行排列（圖a）。值得關注的是，該材料在零磁場條件下展現出顯著的反?；魻栃▓Dc），研究將其歸因為結構極性與反鐵磁序耦合導致的宇稱-時間反演對稱性破缺。在此狀態下，能帶的Kramers簡并被打破，系統產生了與奈爾矢量關聯的貝里曲率，從而誘發反?；魻栃▓Dd）。此外，基于極性與反鐵磁序之間的磁電耦合效應，該體系實現了反鐵磁奈爾矢量的磁場可逆翻轉，為反鐵磁態的操控提供了有效途徑。
圖a：Sr3Co2O7中反鐵磁極化結構形成的示意圖（左）以及掃描透射電鏡表征下的極化結構（右）；b：電阻率與磁矩隨溫度變化趨勢；c：非磁依賴的反常霍爾效應；d：極性與反鐵磁耦合下奈爾矢量翻轉
該工作在Sr3Co2O7體系中首次揭示了反鐵磁極化金屬態的存在，并觀測到由反鐵磁性與結構極性耦合所誘導的反常霍爾效應，為關聯氧化物物態研究構建了全新的材料平臺。研究提出的基于結構極性的宇稱-時間對稱性調控策略，為在反鐵磁中實現自旋操控開辟了有效途徑，亦對發展下一代自旋電子學器件具有重要科學價值。
研究結果以“雙層鈣鈦礦鈷氧化物中幾何效應驅動的極性反鐵磁金屬態”（Geometry-driven polar antiferromagnetic metallicity in a double-layered perovskite cobaltate）為題，于10月28日發表于《自然·材料》（Nature Materials）。
清華大學物理系教授于浦和上海紐約大學教授陳航暉為論文通訊作者。清華大學物理系博士后周玉、舒新愉和張揚（均已出站）以及陳航暉教授課題組成員、華東師范大學博士劉芝偉（已畢業）為論文共同第一作者。研究得到國家重點研發計劃項目、基礎科學中心項目、創新研究群體項目等的資助。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41563-025-02392-7
供稿：物理系
編輯：李華山
審核：郭玲
