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大幅提升循環穩定性!我國科學家破解固態電池界面難題

來源:科學網 11-6 刁雯蕙

近日,清華大學深圳國際研究生院材料研究院康飛宇、賀艷兵、呂偉、侯廷政團隊聯合天津大學楊全紅團隊,提出了一種新型塑性固態電解質界面,該界面兼具優異機械性能、鋰離子傳輸性能和梯度親鋰/疏鋰特性,大幅提升了固態電池在大電流密度下和低溫下的循環穩定性。相關研究成果發表于《自然》。

固態鋰金屬電池是一種使用固態電極材料和固態電解質材料、不含任何液體的鋰電池,因其高能量密度、高安全性在電動汽車和大規模儲能等方面應用前景廣闊。近年來,盡管固態電解質的導電率已大幅提升,但在大電流密度、低溫充放電等嚴苛工況下,固態電解質與電極之間的固-固接觸界面失效的問題仍嚴重制約了電池性能。

傳統富含無機物組分的固態電解質界面雖具有高模量,但其本征脆性易導致循環過程中發生脆性斷裂,導致電池性能衰退,使得固態電池難以實現在大密度電流、低溫等嚴苛工況下保持長壽命穩定循環。

針對這一瓶頸問題,研究團隊摒棄了傳統固態電解質界面“唯強度論”的設計思路,將“塑性”作為新型固態電解質界面組分篩選的核心指標。以Pugh準則為理論依據,通過人工智能輔助篩選,他們發現硫化銀、氟化銀等材料不僅具備良好的塑性變形能力,還能顯著降低鋰離子的擴散能壘。

基于篩選結果,研究團隊設計出了一種含AgNO3添加劑和Ag/Li6.75La3Zr1.5Ta0.5O12(LLZTO)填料的復合固態電解質。該體系可在固態電池運行中,通過原位置換反應將脆性Li2S/LiF組分轉化為塑性Ag2S/AgF組分,構建出具有“外柔內剛”梯度結構的固態電解質界面。這種結構設計猶如為鋰金屬負極量身定制了一套“塑性鎧甲”,既保證了在低溫和大電流密度條件運行過程中界面層的結構完整性,又實現了高效的離子傳輸并抑制了副反應。

研究結果表明,這種塑性固態電解質界面使固態電池展現出優異的電化學性能。在室溫及15毫安/平方厘米的電流密度和15毫安時/平方厘米的面積容量下,鋰金屬對稱電池能夠穩定循環超過4500小時;在-30℃的環境中,對稱電池仍能在5毫安/平方厘米的電流密度和5毫安時/平方厘米的面積容量下穩定循環7000小時以上;匹配高性能正極材料的固態全電池也具有優異的大倍率和低溫循環性能。

該成果提出了一條從固態電解質組分設計到理想界面的精準構建路徑,為解決固態電池的界面失效問題提供了全新策略,并為新型界面層設計提供了重要的理論依據,對實用化固態電池的研發具有重要實用價值。

相關論文信息:https://www.nature.com/articles/s41586-025-09675-8

編輯:李華山

2025年11月08日 09:16:14

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